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1966年11月20日《台灣人民自救宣言》刊在《紐約時報》的半版廣告。

1967年適逢228大革命20周年，在日台灣人組成「228革命紀念委員會」發動大規模的示威遊行，高舉「台灣獨立萬歲」(INDEPENDENT FORMOSA)，紀念228大革命的日子，宣揚台灣獨立的精神。

於NY北美事務協調處前遊行抗議，要求廢除戒嚴令。

【在日留學生居留權問題】參與台灣獨立運動的聯盟成員，擔心因居留問題遭強制遣返，將成為國民黨的俎上肉，恐有生命危險。1967年8月25日，台灣青年獨立聯盟成員林啟旭、張榮魁被日本法務省出入國管理局品川辦事處收押，引發台灣青年獨立聯盟的激烈抗爭，八位同志前往辦事處門前絕食抗議，張林兩君在獄中絕食抗議，後因送醫救治才免於被強制遣返的命運。

1967年11月蔣經國訪日期間，台灣青年獨立聯盟發動三次抗議遊行，訴求唯有打倒蔣介石獨裁政權，台灣人才能獲得獨立與自由。11/24、11/28示威遊行隊伍進到蔣家大使館前，高舉標語「反對蔣經國訪日！」、「蔣介石從台灣滾出去！」、「台灣是台灣人！」、「台灣獨立萬歲！萬歲！！」

1964年彭明敏與謝聰敏、魏廷朝共同起草了《台灣人民自救運動宣言》，三人於9月20日遭逮捕，彭明敏被判刑8年。因為國際壓力，彭明敏雖然於1965年11月被特赦釋放，但長年受特務機關的監視形同軟禁。 1968年開始，彭明敏陸續與海外台獨人士聯繫，告知台灣島內在國民黨威權統治之下人權迫害的嚴峻情形。1969年時任日本台灣青年獨立聯盟主要幹部黃昭堂收到彭明敏可能再度入獄的訊息後，透過秘密管道，黃昭堂遂與宗像隆幸允諾，協助營救彭明敏敏離開台灣的重大任務。 彭明敏於1970年1月2日從台灣出發到香港，轉機到泰國曼谷，途中經由（當時還是蘇聯境內）現為烏茲別克的塔什干（Tashkent），然後前往丹麥哥本哈根，在1月4日成功到達瑞典斯哥爾摩，並在瑞典獲得政治庇護。

1970年4月，時任行政院副院長蔣經國，應美國國務卿羅吉斯之邀赴美訪問。蔣經國於4月18日抵達洛杉磯、4月20日到達華盛頓，蔣經國所到之處，台獨聯盟如影隨行發起示威抗議遊行。4月24日，台獨聯盟黃文雄紐約行刺訪美的蔣經國未遂，與鄭自才一起被捕。

日人小林正成由台大歷史系教授鄭欽仁介紹進入台獨聯盟而成為秘密盟員，預計在台灣散發鼓勵獨立運動的傳單，他利用大型的氫氣球裝入宣傳單，上升到一定的高度即自動破裂，在日本經過多次試驗，終於成功。 1971 年 5 月 6 日小林正成巧妙地將三個氣球與約三千張的小傳單帶入台灣。5 月 9日他在台北市中心的開封街找到一幢大樓的屋頂，成功地升上兩個氣球，但是第三個氣球不成功，他則將剩下一千張在台灣四處散發，後因為遺失有入國證和傳單的小皮包，最後被抓到，送往警備司令部保安處。小林巧遇二度入獄〈台灣自救運動宣言〉（1964）起草人謝聰敏。 小林被關押期間，趁警衛不注意，簡短用日語與謝聰敏交談，並以紙片交換訊息。1971 年 8 月 31日，小林被關押四個月後，將被遣返日本之際，謝聰敏及時以英文小字密密麻麻地寫滿了同樣大小的六張小紙片，託小林帶出國外發表，經由台獨聯盟日本本部轉交給美國的彭明敏。彭明敏認為若將這兩封信發表，謝聰敏一定會再遭受殘酷的報復，所以發表一事應該暫緩為宜。 直到 1972 年 3 月 18 日從台灣傳來謝聰敏被判處死刑的消息，台獨聯盟因此大肆宣傳，美國媒體莫不大幅報導，紐約時報甚至全文刊登。未知死刑的情報是訛傳，或是美國的媒體報導產生了作用，謝聰敏總算倖免於死。