1961年2月28日，UFI在紐約召開第一次公開記者會，陳以德主席會中向國際媒體表示『舊金山和約』揭示台灣主權未定論，希望台灣人民能在國際監督下進行公民投票決定自己的命運。
海外台灣人1961年9月，蘇東啟因台獨案被捕，以叛亂罪被判處死刑，日本的「台灣青年會」黃昭堂獲知消息後，馬上展開對蘇東啟的救援行動，是台獨聯盟從事政治受難者救援的開始。
1962年7月由日本台灣青年社發行英文季刊誌《Formosan Quarterly》，對象為在歐美的台灣人以及日本以外的外國人包括各大使館人員及美國國會議員，目的喚起國際社會輿論關注台灣問題。 1964年2月改名為《Independent Formosa》為隔月刊，到1967年12月止發行第六卷第六號而廢刊。
UFI組織刊物Formosagram 1963年3月創刊，1968與日本的《台灣青年》合併，1972年3月結束，爾後由《台獨》月刊取而代之。
1964年2月18日由黃昭堂（委員長）、孫明海（周英明）、廖春榮及許世楷、柳文卿、戴天昭等於東京大倉飯店召開記者會，公開「台灣青年會」及《台灣青年》為台獨運動的團體及刊物。記者會吸引日本、美國、歐洲、蘇聯等國的媒體39社75人前來採訪。
為「台灣獨立聯盟加拿大本部」前身，1964年春成立。 原名「台灣住民自決聯盟」，為救援彭明敏將組織改名為「加拿大台灣人權委員會」。1970年台獨聯盟加拿大本部由林哲夫出任主席，出版《自由台灣》雙月刊。
1964年，台灣青年會發生陳純真間諜事件，因在逼問陳純真過程中誤傷陳純真，造成7月23日台灣青年會中央委員會，委員長黃昭堂、委員戴天昭、許世楷、廖春榮、柳文卿、王天德、宗像隆幸等七人，被東京警視廳警察逮捕。
1964 年，由台大政治系教授彭明敏與謝聰敏、魏廷朝共同起草了〈台灣自救運動宣言〉，主張「反攻大陸」已無可能，並提出「一個中國，一個台灣」、重新制定憲法以保障人權、以新國家身分加入聯合國等主張。 該份文件在印刷時洩漏風聲，宣言尚未對外公開，三人於 1964 年 9 月 20 日被捕。之後宣言輾轉流出，被譯成日文刊登於《台灣青年》，英文版刊登於 《The New York Times》。
1965年9月24日，台灣青年獨立聯盟針對「聯合國中國代表權」問題發起示威遊行，主張中國可以驅逐蔣政權繼承其在聯合國的地位， 「台灣不是中國的領土，台灣獨立是要打倒中華民國體制，反對中國侵略台灣。」
【歷史性的結盟】受到1964年彭明敏發表「台灣自救宣言」加上1965年5月14日廖文毅遭策反投降等事件的刺激，認為應該加速腳步團結海外台灣人，才能對抗蔣介石政權，1965年10月29日，由周烒明籌畫，在麥迪遜召開「留美台灣同胞結盟大會」，邀請日本、加拿大的台灣同鄉一同參與，地點在威斯康辛大學學生活動中心舉行。
1965年，師大美術系畢業生郭叔雄於日本千葉大學專研工業設計期間，參與聯盟徵選設計稿勝出，《台灣青年》第60號(1965年11月25日出刊對外發表)，即今日聯盟的旗幟。
1966年夏天在費城召開全美性組織，由羅福全從中協調，費城同鄉積極籌備於1966年在費城成立的全美台灣獨立聯盟（UFAI, United Formosan in American for Independence）將UFI和Madisan周烒明的團體以及全美九地區代表結合在一起，田弘茂（Madison）、王能祥（Kansas）、蔡同榮（L.A.）、周明安Alfad chai（N.Y.）、陳必照（N.S.）、陳以德、羅福全（Phila）、王仁記（Oklahoma）。 蔡同榮代表L.A.參加，這一次歷史性會議是在費城國際機場旁的一間旅館內舉行，為促成全球性台灣獨立團體的大團結，決定邀請日本、加拿大、歐洲以及台灣島內的組織連署在紐約時報刊登「台灣獨立宣言」，這也是促成在1970年成立全世界台灣獨立聯盟（WFUI）的先聲。
1966年7月4日「全美台灣獨立聯盟」（United Formosans in America for Independence）成立，簡稱UFAI。推舉陳以德為首任主席，周烒明則擔任中央委員長。 訂出四大工作方案， 1. 刊登台灣人追求民主、自由和獨立的廣告。 2. 將聯盟總部設在紐約，鼓勵盟員畢業後儘量在紐約附近找工作。 3. 「自由長征」，派盟員巡迴各大學，宣揚獨立思想。 4. 發行文宣刊物Formosagram(復刊)。
台灣青年獨立聯盟於美國國務卿 Dean Rusk 赴日會談時，前往京都絕食抗議，反對美、日支持國民黨政權。
1966年11月16日，發起「自由長征」行動，由張燦鍙和陳榮成、賴文雄，由東岸向西，羅福全和簡金生、利騰俊則由費城出發，往美國東北岸，前進巡迴美國各大學城，分發《台灣青年》和Formosagram等刊物。 「自由長征」共訪問了30個大學城，開了一萬多哩路，整合了不少台灣同鄉和學生組織，吸收不少優秀盟員。 此次橫掃全美的台灣人組織大串連行動，是UFAI組織能夠拓展的關鍵。台灣青年的郵寄名單也由400份擴大到4000份。
1970 年歐洲台獨聯盟加入世界性台獨聯盟，正式成為台獨聯盟歐洲本部，強調「台灣是台灣人的台灣」、「民族自決」等主張。
1967年適逢228大革命20周年，在日台灣人組成「228革命紀念委員會」發動大規模的示威遊行，高舉「台灣獨立萬歲」(INDEPENDENT FORMOSA)，紀念228大革命的日子，宣揚台灣獨立的精神。
【在日留學生居留權問題】參與台灣獨立運動的聯盟成員，擔心因居留問題遭強制遣返，將成為國民黨的俎上肉，恐有生命危險。1967年8月25日，台灣青年獨立聯盟成員林啟旭、張榮魁被日本法務省出入國管理局品川辦事處收押，引發台灣青年獨立聯盟的激烈抗爭，八位同志前往辦事處門前絕食抗議，張林兩君在獄中絕食抗議，後因送醫救治才免於被強制遣返的命運。
1967年11月蔣經國訪日期間，台灣青年獨立聯盟發動三次抗議遊行，訴求唯有打倒蔣介石獨裁政權，台灣人才能獲得獨立與自由。11/24、11/28示威遊行隊伍進到蔣家大使館前，高舉標語「反對蔣經國訪日！」、「蔣介石從台灣滾出去！」、「台灣是台灣人！」、「台灣獨立萬歲！萬歲！！」
1968 年 2 月 28 日全美各大校園同步刊登標題為〈Massacre on Formosa〉（〈福爾摩沙大屠殺〉）的二二八紀念文，在南美的台灣人也同步響應。 刊登媒體如下：《The Harvard Crimson》、《Kansas State Collegian 》、《THE DIAMONDBACK》 (University of Mar yland College Park)、《The Oklahoma Daily》、《Campus Times》 (University of Rochester Community)、《The Purdue Exponent》、《The News Letter》(Johns Hopkins University, Maryland) 、《The Daily Pennsylvanian》。
蔣介石和日本首相佐藤榮作秘密協議「一名台獨犯換三十名煙毒犯」。此密商造成柳文卿遭受強制遣返事件。 1968 年 3 月 26 日，柳文卿前往入國管理局辦手續竟遭扣押，並告知於隔日早上九點以中華航空班機遣返台灣。台灣青年獨立聯盟當晚馬上召集緊急會議展開激烈的救援行動。3 月 27 日機場的營救搶人事件引發日本各大媒體的大篇幅報導，雖然救援行動失敗，日本政府非人道的遣返台獨運動者，引發日本輿論撻伐，遣返行為終成絕響。
1968 年 4 月 5 日，全美各地台灣人齊聚華盛頓，向日本駐美國大使館抗議佐藤政府與蔣政權聯手迫害台灣人權。
台灣獨立聯盟（World United Formosans for Independence, 簡稱WUFI）於1970年1月1日由日本台灣青年獨立聯盟（1960年成立）、加拿大台灣人權委員會（1964年成立）、美國全美台灣獨立聯盟（1966年成立）和歐洲台灣獨立聯盟（1967年成立）與島內台灣自由聯盟共同組成，南美本部則於1976年成立，成為世界性的組織。 成立宣指出，台灣人的命運應由台灣人決定，台灣人自決的權利是神聖不可剝奪，為脫離中國的專制統治，為追求幸福的生活，為開創自由的樂土，台灣人要建立台灣人的國家。蔡同榮擔任首任主席，張燦鍙任副主席。
1964年彭明敏與謝聰敏、魏廷朝共同起草了《台灣人民自救運動宣言》，三人於9月20日遭逮捕，彭明敏被判刑8年。因為國際壓力，彭明敏雖然於1965年11月被特赦釋放，但長年受特務機關的監視形同軟禁。 1968年開始，彭明敏陸續與海外台獨人士聯繫，告知台灣島內在國民黨威權統治之下人權迫害的嚴峻情形。1969年時任日本台灣青年獨立聯盟主要幹部黃昭堂收到彭明敏可能再度入獄的訊息後，透過秘密管道，黃昭堂遂與宗像隆幸允諾，協助營救彭明敏敏離開台灣的重大任務。 彭明敏於1970年1月2日從台灣出發到香港，轉機到泰國曼谷，途中經由（當時還是蘇聯境內）現為烏茲別克的塔什干（Tashkent），然後前往丹麥哥本哈根，在1月4日成功到達瑞典斯哥爾摩，並在瑞典獲得政治庇護。
1970年4月，時任行政院副院長蔣經國，應美國國務卿羅吉斯之邀赴美訪問。蔣經國於4月18日抵達洛杉磯、4月20日到達華盛頓，蔣經國所到之處，台獨聯盟如影隨行發起示威抗議遊行。4月24日，台獨聯盟黃文雄紐約行刺訪美的蔣經國未遂，與鄭自才一起被捕。
