日人小林正成由台大歷史系教授鄭欽仁介紹進入台獨聯盟而成為秘密盟員，預計在台灣散發鼓勵獨立運動的傳單，他利用大型的氫氣球裝入宣傳單，上升到一定的高度即自動破裂，在日本經過多次試驗，終於成功。 1971 年 5 月 6 日小林正成巧妙地將三個氣球與約三千張的小傳單帶入台灣。5 月 9日他在台北市中心的開封街找到一幢大樓的屋頂，成功地升上兩個氣球，但是第三個氣球不成功，他則將剩下一千張在台灣四處散發，後因為遺失有入國證和傳單的小皮包，最後被抓到，送往警備司令部保安處。小林巧遇二度入獄〈台灣自救運動宣言〉（1964）起草人謝聰敏。 小林被關押期間，趁警衛不注意，簡短用日語與謝聰敏交談，並以紙片交換訊息。1971 年 8 月 31日，小林被關押四個月後，將被遣返日本之際，謝聰敏及時以英文小字密密麻麻地寫滿了同樣大小的六張小紙片，託小林帶出國外發表，經由台獨聯盟日本本部轉交給美國的彭明敏。彭明敏認為若將這兩封信發表，謝聰敏一定會再遭受殘酷的報復，所以發表一事應該暫緩為宜。 直到 1972 年 3 月 18 日從台灣傳來謝聰敏被判處死刑的消息，台獨聯盟因此大肆宣傳，美國媒體莫不大幅報導，紐約時報甚至全文刊登。未知死刑的情報是訛傳，或是美國的媒體報導產生了作用，謝聰敏總算倖免於死。
1971 年夏天，巨人少棒隊在威廉波特與美西隊進行決賽時，台獨聯盟租了一架飛機，機尾拖著大標語「台灣獨立萬歲 GO GO Taiwan」，在球場低空盤旋，透過電視台的衛星實況轉播，將此鏡頭傳到島內的電視機前。這場飛機秀吸引了整個球場的注目！在場的台灣同鄉振奮異常，而國民黨駐外人員則當場傻眼，有人罵道：「台獨居然有空軍了！真他媽的！」據說，現場轉播的中視人員則緊急將畫面喊停，但是當地報導卻都報導飛機宣傳事件，是一次令人津津樂道的成功宣傳。飛機所使用的布條，目前仍由當初的創意發想與執行者王博文所保存。
1971年10月18日，聯合國大會討論「中國代表權問題」當天，台獨聯盟發動全球二十多處台灣人，同日舉行「鎖鍊示威抗議活動」。 為了要凸顯「一個中國」所加壓在台灣人身上的苦難，聯盟主席張燦鍙等人提議到聯合國大門前的示威禁區，舉行鎖鍊示威抗議。包括陳希寬、許富淵、王博文、楊宗昌、賴文雄、黃師銘、鄭紹良、戴振南、高銘益、柯賢明以及唯一女性的黃靜枝（全美同鄉會副會長方菊雄的夫人）十一位台灣人，將自己銬在聯合國外門參觀者的入口處，以戲劇性行動高呼：「一個台灣，一個中國」、「台灣自決」等口號。 台獨聯盟日本本部也同步在東京銀座數寄橋公園舉行鎖鍊示威，由許世楷、黃昭堂、林啟旭三人將鎖鍊綑銬在身，其餘運動者則在旁演說散發傳單，並向前來訪問的媒體記者說明台灣人的心聲。
1972/03/28台獨聯盟總部創辦《台獨》月刊。 由時任UFAI主席鄭紹良與洪哲勝共同開辦《台獨》半月刊。
台灣人民自決運動1970 年蔣介石政權的中國代表權即將被驅逐出聯合國之外。也因台灣受到蔣介石政權非法佔領的壓迫，台獨聯盟由負責外交工作的陳隆志，在 1970 年撰文提出訴求， 請美國政府將台灣自決問題放在當年 11 月的聯合國第 25 屆大會討論議程中。陳隆志提到「蔣介石主導的國民黨外來流亡政權（foreign exiled regime） 在福爾摩沙（台灣）的非法佔領與新殖民宰制（neo-colonial domination），已經剝奪福爾摩沙（台灣）人的自決權，並對世界和平構成威脅。福爾摩沙（台灣）不屬於中國； 福爾摩沙（ 台灣） 人想望自由與獨立」。
1974 年 12 月 26 日，台灣原住民中村輝夫（台灣名李光輝）於終戰三十年後，在印尼摩露泰島的原始林中被發現救出。中村輝夫是在二戰期間被日本徵召赴南洋參戰的日本兵。以王育德為首的台獨聯盟日本本部認為日本政府對於台灣人原日本兵應該擔負補償賠償的責任。 王育德等人於 1975 年設立「台籍日本兵補償問題思考會」開啟一場長期奮戰的社會運動。促成日本政府編訂約 563 億日圓國家預算，支付弔慰金補償台籍日本兵。可惜主推運動的王育德博士因過度操勞，不幸於 1985 年病逝。迄 1992 年年底，約 2 萬 8 干人受到補償。
1974 年，台灣鄉親齊聚印地安那蓋瑞球場為台灣青少棒加油， 台獨聯盟芝加哥分部希望透過電視轉播向島內宣傳台獨，由四人分別穿上「台」、「獨」、「萬」、「歲」四個大字的上衣，台灣隊進場後，四人同時站起來，脫下外套，「台獨萬歲」顯耀全場，直到終局。 1975 年則在場外以氣球掛起標語升空，吸引觀眾與電視轉播的注意。
1969年，有九位幹部正式宣誓加入，是巴西最早的台灣人組織，隸屬於全美台獨聯盟洛杉磯分部。 之後成立巴西台灣同鄉會，1974年世台會在維也納成立時，巴西為五個創始會員國之一。1976年在巴西成立台獨聯盟南美本部，由成功大學出身的土木工程師周叔夜擔任首任主席。
由張丁蘭號召十餘位熱心台灣婦女成立「台灣婦女維護人權委員會」（Committee For Taiwan Human Rights)。經人權工作者哥倫比亞大學教授司馬晉（James Symour）協助，後更名「台灣人權協會 」（Formosan Association For Human Rights, FAHR)。
在台灣實施戒嚴時，一般老百姓隨時有可能被逮捕，移送軍法審判後坐牢。陳明財因為與楊金海有接觸，相當支持黨外活動也對國民黨統治不滿，所以數度遭到調查局約談，他擔心被抓去坐牢，所以南北奔波尋找偷渡方法。 陳明財及其子陳榮慶、詹慶隆 3 人坐小木舟逃出台灣，原欲循黃昭堂告知郭雨新的路線到與那國島， 漂流到釣魚台， 被日本那霸警方控告非法入境。經黃昭堂等人至那霸安排律師處理，最後必須出境，陳明財、陳榮慶選擇到美國，詹慶隆回台灣。
為抗議國民黨對台戒嚴高壓統治，1976 年 10月 10 日，王幸男返台投寄郵包給謝東閔、黃杰、李煥等人，台灣省主席謝東閔被郵包炸傷左手，李煥炸傷手指。警備總部逮捕王父及弟、友人等五人為人質。1977 年 1 月 4 日，王幸男由香港過境被捕，依二條一叛亂罪論處，被判無期徒刑。
1977年6月14日，張金策與吳銘輝以證人身分出現在美國眾議院國際關係委員會中之國際組織小組主辦的「台灣人權聽證會」，引起一片譁然。 透過台獨聯盟的奔走遊說，促成美國國會舉行首次的台灣人權聽證會，安排甫由台灣經由秘密管道偷渡出來的張金策、吳銘輝，以台語訴說指控國民黨政府如何箝制言論自由，停刊《台灣政論》、如何迫害黨外人士。這場聽證會由Donald M. Fraser主持，出席證人有美國國務院中華民國課長Burton Levin、紐約大學政治學教授James Seymour，代表國民黨政府的有高雄市長王玉雲以及位於St. Louis的華盛頓大學楊日旭教授。在美國總統卡特高喊人權外交的年代，可說是台灣民主、人權的重要戰役。
1977 年 11 月 19 日中壢事件發生，1978 年 1月美國波士頓海外鄉親立即發動遊行聲援。在戒嚴令尚未終止前，戴著面具在美國抗議國民黨政權，除了避免被職業學生辨識身分外，也有表達控訴的展演效果。
1979年12月10日美麗島事件發生後，台獨聯盟等關心台灣前途的海外社團立即成立「台灣建國聯合陣線」，不眠不休展開人權救援、發動捐款、示威遊行與傳遞最新島內消息。 台灣人社團奔走促成美國前司法部長Ramsey Clark領軍來台，要求了解美麗島事件的始末，探視美麗島受刑人，並強力要求國民黨必須公開審判受刑人。
對國民黨在美辦事處及華航公司強力抗爭
